Construído em 1845, o antigo palácio de verão do Imperador D. Pedro II, segue o estilo neoclássico e abriga hoje um acervo que reúne não apenas as peças que pertencessem ao palácio de verão, como vários objetos concernentes ao Império, vindos de várias partes do Brasil. Entre elas, o manto imperial, o chapéu armado que pertenceu a D. João VI, confeccionado em feltro, o cofre de sévres e bronze da Princesa de Joinville e a peça que mais chama a atenção, a Coroa Imperial de D. Pedro II, em ouro cinzelado, ornada com 640 brilhantes de Minas Gerais e 100 pérolas, peça única nas Américas, confeccionada por Carlos Marin e Cia., do Rio de Janeiro. Decorando o palácio, uma valiosa pinacoteca, com obras de artistas nacionais e estrangeiros.
Num pavilhão à parte, liteiras e carruagens que transportavam a família imperial e no prédio anexo funciona o Arquivo Histórico do Museu Imperial, onde se encontram preservados documentos que contam a história da monarquia no Brasil desde a chegada de D. João VI até a proclamação da República, uma biblioteca iniciada a partir do acervo de D. Pedro II e D. Teresa Cristina, além da coleção de cartas da Condessa de Barral.
Os jardins do palácio também merecem uma visita. Projetado pelo paisagista francês Jean Baptiste Binot, sob a orientação direta do imperador, o jardim guarda 99 espécies botânicas diferentes, numa mistura harmoniosa de plantas exóticas com árvores da flora nacional. Espalhadas pelo parque, diversas estatuetas de inspiração clássica e fontes, como a Fonte do Sapo, que era procurada pelos moradores de Petrópolis durante o reinado de D. Pedro II. O Imperador permitia que os petropolitanos apanhassem água da fonte e muitos se dispunham a faze-lo porque acreditavam ser aquela a melhor água da cidade, já que era a água do Imperador.
O Museu Imperial está aberto à visitação pública de 3ª a domingo das 12 às 17h, mas os turistas podem passear pelos jardins a partir das 8 da manhã.